布雷先生做蔣介石身邊幕僚，貢獻極大，時間極長，而且用誌不分，品格意誌最為專一。同樣重要的幕僚還有陶希聖，但陶氏中途變節，複又反水，顛來倒去，真不好說。蔣緯國在他的口述自傳中說：“最早替父親擬稿的有陳布雷、陶希聖兩位先生，陶先生最傑出的兩本書是《中國之命運》《蘇俄在中國》，可惜《中國之命運》的原稿被燒掉了。秦孝儀、陶聖芬、楚崧秋、蕭誌成也曾先後執筆；有些人則是從記錄開始做起，後來都是做事務性的工作，如孫玉宣、周宏濤。”
1926年春天，邵力子向陳布雷轉述蔣介石的慕重關心。
其時布雷任職於《商報》。
該年年底，他和潘公展赴南昌，除夕晚上拜謁張靜江先生，翌日見到蔣介石。他來的時候，拎著一個小包，帶著他自用的文房四寶就來了。
1927年2月，蔣介石發表《告黃埔同學書》，就是蔣氏口授，布雷根據其意思而起草的。這可以說是他正式的首次幕僚作業。本來蔣氏要他擔任《中央日報》總主筆，因彭學沛在任上，他辭謝了。1928年，北平克複，乃隨蔣介石赴北平，途中起草總司令呈文，接著又起草《祭告總理文》。這期間他兼任《時事新報》主筆、浙江教育廳廳長等職。
1934年在委員長南昌行營，蔣介石告訴他，幕僚方麵，政務有楊永泰，軍事有熊式輝，文字方麵，極需像他這樣的人在左右。其後不久他就正式往南昌，擔任行營設計委員會主任。熊、楊為常委，開始網羅青年留學生來此做研究、調查、設計等工作。
委員有二十多人，但陳布雷說，“真有學問見解又能明識分際者，寥寥四五人而已”。
1935年年初撰寫《敵乎友乎？》，痛斥日本野心軍閥之無知，發表後多方轉載，引起轟動。接著趕到南昌過舊曆年。行營設計委員會撤銷。改組設立於1933年的侍從室，設立一處、二處，分工是一組總務、二組參謀、三組警衛，屬第一處，主任晏道剛；四組秘書、五組研究，屬第二處，主任陳布雷。此後，他的行蹤，大處而言，就是武漢、重慶、南京，一直到自裁身亡。