袁術出身於東漢四世三公名門之家，家族為四世三公的汝南袁氏，是司空袁逢之嫡次子。傳說他出生的時候，神仙托夢給他母親，說她懷中的孩子有一段天命在身。由於袁術的庶兄袁紹是過繼給了其伯父袁成的養子，因此史書普稱袁術為袁紹的堂弟，其實兩人是同父異母的親兄弟。但是袁紹母親僅是個婢女，袁紹早年在家中的地位頗見低微。
袁紹年輕時以有俠氣出名，經常與公子哥們田獵遊玩，後來有很大改變。
他被舉薦為孝廉，經多次調任做到河南尹、虎賁中郎將。
漢靈帝駕崩後，大將軍何進掌握朝政大權，袁術與袁紹得到了何進的拉攏。
中平六年（189年），十常侍殺害何進，袁術與吳匡合力進攻皇宮，宦官們手持武器負隅頑抗，袁術火燒南宮九龍門及東西宮，脅迫十常侍放棄皇宮出逃。
董卓入洛陽後，欲廢漢少帝劉辯，改立陳留王劉協為漢獻帝，為拉攏袁術，乃表袁術為後將軍，袁術不肯依附，懼禍逃往南陽。長沙太守孫堅殺死南陽太守張谘，引兵從袁術，袁術得以盤據南陽。南陽戶口百萬，但是袁術不修法度，以抄掠為資，奢姿無厭，百姓們都不喜歡他。袁術和孫堅聯手，表奏孫堅為破虜將軍，領豫州刺史。孫堅領軍出征，袁術在後方提供糧草補給。
初平三年，袁術派孫堅攻打位於襄陽的劉表，孫堅因此戰死。初平四年，袁術引軍陳留，被曹操和袁紹聯軍打敗，逃至九江。
興平元年（194年），袁術攻徐州，與劉備相持於盱眙、淮陰，雙方互有勝敗。後呂布趁機奪取徐州，袁術於是打敗了劉備，占領了徐州廣陵等地。以吳景為廣陵太守。興平二年（195年）正月，曹操軍臨武平，袁術所置陳相袁嗣降。
興平二年（195年）冬天，董卓餘部李傕和郭汜在弘農郡的曹陽澗一帶追擊漢獻帝及公卿百官，保護漢獻帝和文武百官的楊奉被涼州軍打敗，獻帝隻身逃到黃河北邊去了。袁術以為時機已到，召集部屬們開會說：“如今劉氏天下已經衰微，海內鼎沸，我們袁家四代都是朝中重臣，百姓們都願歸附於我。我想秉承天意，順應民心，現在就登基稱帝，不知諸君意下如何？”眾人聽了，誰也不敢再說什麽，隻有主簿閻象發言道：“當年周人自其始祖後稷直到文王，積德累功，三分天下可說有他們的兩分，可他們還是小心翼翼地做殷商王朝的臣子。明公您雖然累世高官厚祿，但恐怕還比不上姬氏家族那樣昌盛；眼下漢室雖然衰微，似乎也不能與殘暴無道的殷紂王相提並論吧！”袁術聽了閻象這番話不吭聲，心裏卻是非常惱怒。